超薄2D/2D NiPS3/C3N5异质结的界面工程促进光催化产氢

胡佳伟 夏楷 杨奥 张志豪 肖雯 刘超 张勤芳

引用本文: 胡佳伟, 夏楷, 杨奥, 张志豪, 肖雯, 刘超, 张勤芳. 超薄2D/2D NiPS3/C3N5异质结的界面工程促进光催化产氢[J]. 物理化学学报, 2024, 40(5): 230504. doi: 10.3866/PKU.WHXB202305043 shu
Citation:  Jiawei Hu, Kai Xia, Ao Yang, Zhihao Zhang, Wen Xiao, Chao Liu, Qinfang Zhang. Interfacial Engineering of Ultrathin 2D/2D NiPS3/C3N5 Heterojunctions for Boosting Photocatalytic H2 Evolution[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2024, 40(5): 230504. doi: 10.3866/PKU.WHXB202305043 shu

超薄2D/2D NiPS3/C3N5异质结的界面工程促进光催化产氢

    通讯作者: 刘超, cliu@ycit.edu.cn; 张勤芳, qfangzhang@gmail.com
  • 基金项目:

    国家自然科学基金 51902282

    国家自然科学基金 12274361

    江苏高校青蓝工程 

    江苏省自然科学基金 BK20211361

    江苏省高校自然科学研究项目 20KJA430004

    江苏省生态环境材料重点实验室开放课题资助项目 

摘要: 探索高效水分解光催化剂具有获得氢能源的巨大潜力。调控异质结界面可以有效地促进电荷载流子的分离和太阳能的利用,从而提高光催化活性。本工作使用了一种机械混合辅助自组装方法来构建NiPS3 (NPS)纳米片(NSs)/C3N5 (CN) NSs (NPS/CN)异质结,即在二维(2D) CN NSs表面紧密沉积2D NPS NSs以形成2D/2D异质结构。在可见光下,通过在去离子水和海水中分解水生成氢气来评价样品的光催化性能。与CN NSs和NPS NSs相比,NPS/CN复合材料显示出较高的光催化产氢(PHE)活性,这是由于光捕获能力增加和异质结形成的协同作用所致。然而,过量的NPS NSs沉积在CN NSs表面会降低NPS/CN中CN NSs组分的光吸收,从而降低NPS/CN复合材料的PHE活性。这表明,NPS/CN复合材料要获得良好的光催化活性,需要两个组分之间适当的质量比。优化后的光催化剂(3-NPS/CN)具有良好的结构稳定性,在可见光下PHE效率最高,为47.71 μmol∙h−1,是CN NSs的2385.50倍。此外,3-NPS/CN在海水中也表现出良好的PHE活性,反应速率为8.99 μmol∙h−1。采用光电化学、稳态光致发光(PL)、时间分辨光致发光(TR-PL)、稳态表面光电压(SPV)和时间分辨表面光电压(TPV)技术研究了不同光催化剂上的电荷分离和迁移。根据表征结果提出了一种可能的PHE机理。在NPS/CN光催化剂中,由于CN NSs和NPS NSs之间的电位差和强的界面电子耦合,光生电子从CN NSs的导带迅速迁移到NPS NSs的导带。然后,聚积在NPS NSs组份导带上的光生电子可以有效地还原质子生成氢气分子。同时,在三乙醇胺(TEOA)分子存在下,CN NSs和NPS NSs的价带上的光生空穴被消耗。本研究提供了一种简单的2D/2D异质结构光催化剂制备方法,该方法对于构建高效二维异质结光催化剂在能源领域中的应用具有重要价值。

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  • 发布日期:  2024-05-15
  • 收稿日期:  2023-05-22
  • 接受日期:  2023-07-12
  • 修回日期:  2023-07-12
  • 网络出版日期:  2023-07-19
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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