【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202306031
钼基MXenes在电化学生物分子传感、电催化和能源储存等领域具有重要应用潜力。然而,制备钼基MXenes的传统方法是使用强腐蚀性HF溶液刻蚀Mo基MAX相(三元层状碳化物)制得,实验危险性高、制备周期长。本文提出通过路易斯酸熔盐法选择性刻蚀Mo2Ga2C前驱体制备Mo2CTx MXene,降低危险性并大幅提升制备效率,并研究了刻蚀温度和保温时间对Mo2CTx MXene物相和微观结构的影响。研究表明,使用HF无法完全刻蚀Mo2Ga2C前驱体制得高纯度Mo2CTx MXene,而熔融盐法在600 ℃下仅需30 min即实现完全刻蚀。此外,熔融盐法制备的Mo2CTx MXene在碱性电解液中具有优异的电催化析氢(HER)电催化活能,并具有长期稳定性,在10 mA∙cm−2的电流密度下有着较低的过电位和Tafel斜率,分别为114 mV和124 mV∙dec−1。
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100083
尿素氧化反应(UOR)是一种很有前途的可再生能源生产技术,为电解水制氢提供了有效的替代方案,因此开发高效稳定的UOR催化剂至关重要。本文通过NaBH4还原和硒化策略合成了富含Co、Mn和Mo的硒化镍催化剂(NiCoMnMo-Se),该催化剂具有球形纳米颗粒与纳米片共存结构。X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见分光光度法(UV-vis)和原位bode相图表明,Mn和Mo的协同效应调节了Ni/Co的电子结构,提高了硒化物的电导率并加速加速电荷转移动力学,从而促进Ni2+/Co2+快速转变为活性Ni3+/Co3+,并显著降低了NiCoMnMo-Se的起始电位。在UOR过程中,大部分Mo和Se被氧化成钼酸盐和硒酸盐溶解在电解质中,暴露出更多的Ni(Co)OOH活性位点,从而加快UOR反应。另外,Mn的引入稳固了活性位点,极大地增强催化剂的整体稳定性。正如预期的那样,NiCoMnMo-Se催化剂在UOR过程中表现出优异的电催化和稳定性性能,在仅1.38 V vs. RHE (相对于可逆氢电极)的电位下实现了50 mA·cm−2的电流密度,并在50 mA·cm−2电流密度下运行50 h后电压仅上升3.0%。当NiCoMnMo-Se和商业Pt/C组装成用于碱性尿素电解的双电极体系时,它只需要1.59 V vs. RHE便达到50 mA·cm−2。